华中科大龚江研究员和中科院长春应化所唐涛研究员在废弃聚丙烯可控碳化取得重要进展
固体废弃物（比如废弃塑料）的处理是当今社会面临的重要问题。目前全球废弃塑料累计达63亿吨，约90%的废弃塑料被填埋或积累在自然环境中，既严重污染环境，又浪费大量资源。最简单的废弃塑料回收方法是机械回收，但是往往得到的混合塑料附加值不高。通过裂解、催化分解等化学回收方式可以将废弃塑料转化成单体或者其他有用的化工原料，但是产物往往是混合物、难以纯化。塑料通常含有较高的碳元素，因而将废弃塑料转化成高附加值的碳材料不仅为废弃塑料的回收再利用提供新途径，还为制备功能性碳材料提供新方法。
唐涛研究员团队及其合作者致力于废弃塑料的可控碳化（Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1），提出了组合催化（Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1517; Appl. Catal. B 2012, 117–118, 185）、活性模板碳化（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341）和快速碳化（J. Mater. Chem. A 2013, 1, 5247）等策略。在城市废塑料中，聚丙烯是主要成分，属于非成碳的塑料，可控碳化时包括两个步骤，第一是在降解催化剂作用下聚丙烯选择性降解生成易于成碳的小分子产物比如小分子碳氢化合物和芳烃化合物，第二是这些降解产物在成碳催化剂作用下的碳化，生成碳纳米管、石墨烯等碳材料。
图1 废弃聚丙烯在聚离子液体/NiO组合催化剂作用下可控碳化制备的Ni/CNM复合材料用于光热海水淡化
在最近的工作中（Science China Materials，影响因子5.636，中科院1区），研究者首次发现微量的聚离子液体与NiO的组合催化可以高效催化废弃聚丙烯的可控碳化（图1），而调控聚离子液体的种类可以制备不同形貌的碳材料，包括碳纳米纤维或者碳纳米管。比如，同时加入0.19 wt%的含碘聚离子液体和7.5 wt%的NiO，废弃聚丙烯的碳化产率高达42.9 wt%，远高于分别加入0.19 wt%的含碘聚离子液体和7.5 wt%的NiO时的碳材料产率（0.12 wt%和9.5 wt%）。进一步通过扫描电镜和投射电镜发现（图2），加入含氯或者含溴的聚离子液体，易于生成较短较粗的碳纳米纤维；而加入含碘的聚离子液体，则易于生成较长较细的碳纳米管。这是因为相比于C-Cl键和C-Br键，C-I键稳定性较低，易于断裂生成I自由基，从而高效催化聚丙烯的降解生成小分子碳氢化合物和芳烃化合物。此外，NiO最后被还原生成梨型的单质镍，镶嵌在碳管的一端。换言之，废弃聚丙烯碳化产物无需纯化即可一步制备Ni/CNM复合材料。
图2 聚丙烯碳化产物的形貌：（a）只加入NiO，（b）加入含氯聚离子液体/NiO，（c）加入含溴聚离子液体/NiO和（d-f）加入含碘聚离子液体/NiO
Ni/CNM复合材料具有较高的比表面积（202 m2/g）、较好的吸光性能、较高光热转换性能和较低热传导性能，从而赋予了优异的太阳能光热海水淡化性能（图3）。比如，在1个太阳光强下（即 1 kW/m2），产水速率达到1.67 kg/m2/h，能量转化效率为95%，盐去除率高于99.99%。与此同时，对于染料污水、生活废水、河水和油水都有很好的分离纯化效果，达到了饮用水的标准。重复使用10次后，产水速率仍然保持在1.65 kg/m2/h左右。
图3 废弃聚丙烯碳化产物用于光热海水淡化（光强为1 kW/m2）：（a）水失重曲线和（b）水蒸发速率和效率
该工作得到华中科技大学人才引进基金、材料化学与服役失效湖北省重点实验室开放基金和国家自然科学基金资助。
论文链接：
http://engine.scichina.com/publisher/scp/journal/SCMs/doi/10.1007/s40843-019-1243-8?slug=abstract
龚江研究员课题组网站：
http://www.polymer.cn/ss/gongjiang_hust/profile.html
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